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稲川 康平*; 松村 大樹; 谷口 昌司*; 上垣 伸弥*; 中山 智仁*; 浦野 純乃介*; 青谷 拓朗*; 田中 裕久*
Journal of Physical Chemistry C, 127(24), p.11542 - 11549, 2023/06
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Chemistry, Physical)Passive autocatalytic recombiner (PAR) represents a potential technology for ensuring process safety in the hydrogen society. PARs function through the catalytic oxidation of generated or leaked hydrogen, facilitating its conversion into water and effectively mitigating the risk of hydrogen explosions. CO is recognized as a catalyst poison that hampers surface catalytic reactions. To investigate the negative effects of CO on the local structure of platinum metal nanoparticle catalysts during water formation, in situ and time-resolved X-ray absorption spectroscopy analyses were conducted. The results revealed that the Pt-Fe/CZY catalyst exhibited notable hydrogen oxidation activity even in the presence of CO. The enhanced performance can be attributed to the combined effects of Pt-Fe alloy composition and CZY support materials.
田中 裕久*; 正木 清香*; 青谷 拓朗*; 稲川 康平*; 岩田 宗悟*; 相田 樹哉*; 山本 忠亮*; 喜多 知輝*; 大野 瞳*; 竹中 啓恭*; et al.
SAE Technical Paper 2022-01-0534 (Internet), 10 Pages, 2022/03
The catalyst called a Passive Autocatalytic Recombiner (PAR) is required to have robustness that can maintain its activity for more than 30 years in an environment where temperature, humidity, gas concentration, etc. cannot be controlled. Here, it is expected that "An Intelligent Catalyst" for automotive emissions control exhibits excellent performance even in such a harsh environment. The intelligent catalyst is the nanostructure designed perovskite catalyst that has the rejuvenating function instead of preventing aging. The authors emphasize that the technology developed as a catalyst for automobiles is expected to be useful not only in other industries but also as a relief technology from the national crisis.
Reinecke, E.-A.*; 竹中 啓恭*; 大野 瞳*; 喜多 知輝*; 谷口 昌司*; 西畑 保雄; 日野 竜太郎; 田中 裕久*
International Journal of Hydrogen Energy, 46(23), p.12511 - 12521, 2021/03
被引用回数：5 パーセンタイル：22.37(Chemistry, Physical)安全な廃炉は福島第一原子力発電所の事故による放射性物質の除染同様に今後の大きな課題である。現在、廃棄物長期保管容器の研究開発は日本の国際協力における緊急の課題となっている。容器中の放射線分解による大量の水素と酸素は、海水を含んでいるために問題となっている。放射線分解による可燃性ガスの発生は容器の内圧を上昇させ、引火による設備の健全性喪失のリスクとなる。日本の文部科学省のプロジェクト「廃棄物長期保管容器内に発生する可燃性ガスの濃度低減技術に関する研究開発」では、保管容器内における水素再結合触媒装置の適用可能性について調べた。ここで適用したのは、インテリジェント触媒と呼ばれており、自動車排ガス浄化用の大量生産のために開発されたもので、Pd, Pt, Rhの貴金属がペロブスカイト酸化物中に固溶しており、自己再生機能を有している。水素再結合触媒評価装置REKO-4によって、触媒の基本的な特性を評価した。
松村 大樹
触媒の劣化対策,長寿命化, p.205 - 212, 2020/11
東日本大震災に伴う東京電力福島第一原子力発電所での事故においては、原子力格納容器内部にて水素が大量に発生し、それが外部へと漏れ出ることにより水素爆発を誘発させ、放射能物質の環境への拡散を引き起こす要因となった。金属微粒子触媒を利用した水素-酸素再結合反応の利用は、放出された水素と環境中に存在する酸素とを緩やかに反応させ、水素が爆発限界濃度に達する以前に水素ガスを消費させ水素濃度の低減化を図ろうとするもので、外部電源が存在しない環境下においても効果的に水素を除去するシステムを構築できる可能性があり、より幅広い環境下における実用化が求められている。触媒の長寿命化という観点からの開発には、触媒の劣化の要因を知ることが必要である。X線吸収分光(X-ray absorption fine structure: XAFS)法は担持微粒子触媒の構造解析手法として、「その場」測定に最も適した手法と言っても過言ではない。各種雰囲気を制御したXAFS法による「その場」観測を行うことで、反応と構造との関連を付け、触媒劣化の真の構造要因を探り、触媒の長寿命化への道筋を作ることができる。
松村 大樹; 谷口 昌司*; 田中 裕久*; 西畑 保雄
no journal, ,
Passive Autocatalytic Recombiner (PAR)と呼ばれる、金属微粒子触媒による水素と酸素との水素再結合反応を利用した水素除去装置は、外部電源喪失時においても水素を除去することができ、有効な水素ハンドリング技術と考えられる。現在、資源エネルギー庁の「発電用原子炉等安全対策高度化技術基盤整備事業(水素安全対策高度化)」において、国内ではまだ実績のないPARシステムの研究開発を進めている。本研究は、実時間分割XAFSを利用して水素再結合反応時における触媒の構造変化を明らかにし、その知見をPARシステム設計に活かすことで、より安全な原子炉の構築に貢献することが目的である。結果として、表面における酸化膜の反応における必要性や、CO被毒の影響等を、直接的に評価することができ、表面構造と触媒反応の強い相関を明らかにすることができた。
松村 大樹; 辻 卓也; 岡島 由佳*; 西畑 保雄
no journal, ,
Metal nanoparticles have been widely used as heterogeneous catalysts because of their large specific surface area. However, they are also expected to show peculiar performance originated in the nanometer scale, which is sensitive to the change of atmosphere and temperature. We have developed the combination observation system of temperature-programmed reaction (TPR) which shows performance of nanoparticles and X-ray absorption fine structure (XAFS) which has element selectivity. The TPR-XAFS technique was applied for water formation reaction on Pt metal nanoparticle catalysts. We have demonstrated that the feature of TPR-XAFS technique for understanding surface chemistry.
松村 大樹; 辻 卓也; 西畑 保雄; 日野 竜太郎; 谷口 昌司*; 竹中 啓恭*; 大野 瞳*; 喜多 知輝*; 田中 裕久*
no journal, ,
廃棄物長期保管容器内での可燃性ガスの濃度低減に用いる再結合触媒について、X線吸収分光(XAFS)法を用いて、水素再結合反応中のPd微粒子触媒の構造変化を「その場」時分割観測し、再結合反応の様式解明を目論んだ。また、実機環境を模擬した湿潤環境下における反応様式変化の観察も行った。酸化前処理を行った触媒に対して、水素・酸素混合ガス導入および引き続いての昇温過程における、連続XAFS測定にて得られたPd微粒子のPd-Pd配位数、その原子間距離、Q-massによって得られたガス成分の変化を導いた。乾燥条件下ではガス導入直後にPd-Pd配位数が増加し、室温で表面酸化膜状態まで触媒の還元反応が進行することが解った。一方湿潤条件下では、室温にて触媒試料の還元反応が進行せず、その後の昇温過程にて試料が還元することが見て取れた。水素・酸素の量の比較から、PdOの状態では触媒反応の進行が遅いことが理解され、湿潤環境下ではPdOの還元反応が遅れるがために、水素再結合反応が阻害されることが解った。湿潤環境が再結合触媒の反応・構造に与える影響を今後幅広く調べ、容器内における実条件下での再結合触媒反応の成立性を確認していきたい。
松村 大樹
no journal, ,
X-ray absorption fine structure (XAFS) which has element selectivity and local structure sensitivity is a unique technique for the study of functional systems including hydrogen recombination catalyst. We have developed time-resolved XAFS observation system and observed many spectra for catalysts to understand dynamic structural change under reaction process. We observed structure change of Pt metal nanoparticle as recombination catalyst during the reaction with poisoning gas of CO. XAFS spectra were taken at BL14B1 and BL28B2 of SPring-8, Japan. Time-resolved measurement was achieved by using dispersive optics. Observed spectra show the change of XAFS peak shift and intensity for Pt nanoparticles during reaction proceeds. This indicates that the creation of oxidized layer (increase of peak intensity), desorption of CO (decrease of peak shift), and water formation reaction on Pt metal nanoparticles occur at the same time in about 110 
C.
松村 大樹
no journal, ,
X線吸収分光法は元素選択性と局所構造敏感性を持ったユニークな手法である。大型放射光施設(SPring-8)内のBL14B1においては時間分解X線吸収分光測定システムが設置されてあり、水素関連の触媒材料に関しても多くの反応中の触媒構造解析を実施してきた。その中で、水素再結合触媒に対して時間分解X線吸収分光測定を実施し、触媒反応が大きく異なる乾燥条件下と湿潤条件下における反応中の構造比較を行った結果、顕著な担体依存性があることを見出した。X線吸収分光の解析結果から、湿潤条件下でも比較的反応が容易に進む構造要因を明らかにすることができた。
